Multiparameter Analysis of Genesis and Evolution of Secondary Electrons produced in the Low Energy Regime

Abstract

More than a century after the discovery of the electron, there are still fundamental, yet unresolved, questions concerning the generation-ejection mechanism of the ubiquitous Secondary Electrons (SEs) from a solid surface. Secondary Electron Emission (SEE) plays an important role in a broad range of technological applications and scientific cases. In particular, interaction, generation and ejection mechanisms of these Low-Energy Electrons (LEEs with kinetic energies 50 eV) from solid surfaces has become increasingly important. This thesis focusses on electron-induced electron-emission and reports on the dissection of such a tangled process operated by the help of spectroscopic tools of increasing finesse; measuring differential cross sections with an increasing degree of differentiation. To this end, the interaction of LEEs with various targets such as Carbon allotropes, Aluminium and Copper surfaces exhibiting different long-range order, has been investigated by means of measurements of the Total Electron Yield (TEY), single-electron and electron pair spectroscopy. Measuring the TEY of a material is needed to obtain a quantitative answer to how many electrons are effectively scattered and/or generated when one incoming electron approaches the surface of a solid. In the LE-regime, it has been shown that the TEY-response of a material is constituted by the interplay of reflectivity and emissivity of the target, both dictated by the target band structure. Spectroscopic techniques based on measurements differential in energy and angle of the electrons emitted from the surface, such as angled-resolved Reflection Electron Energy Loss and Secondary Electron Emission Spectroscopy (REELS and SEES) were employed to obtain a doubly-differential information on the scattering of electrons in solids in dependence of these two parameters. In (e,2e)-coincidence spectroscopy detection of correlated electron pairs enables to disentangle the main scattering mechanisms relevant to SEE by discriminating among the possible excitation channels. This type of “one electron in–two electrons out”–measurement represents the most effective way to decompose the SE-cascade into its constituents, because only those SEs, that are ejected in coincidence with a specifically chosen energy loss channel under a selected scattering kinematics of the primary electron, are detected. In particular, measurements of these correlated electron pairs has made possible to pinpoint the fundamental role of both initial and final states of the ionising event. Carbon allotropes were chosen as targets since they are important in technological applications where both minimisation and maximisation of the SE-yield is a relevant issue. Characteristic excitation channels of the collective modes, i.e. plasmons, are known to play a substantial role in the generation and ejection process of low-energy SEs, reason for which the nearly-free electron (NFE) metal Aluminium was chosen since for this target they are known to represent the dominant inelastic scattering mechanism. Different crystalline faces of Copper were employed to gain further insight on the relevance of the electronic structure for the SEE-mechanism. This comprehensive investigation has led to the disentanglement of the elementary processes that need to be accounted for the understanding of the SE-generation probability, that fully take into account both energy and momentum conservation in the collision and the band structure of the solid. The gathered results demonstrate that single ionising scattering events, assisted by collective excitations, constitute one of the fundamental ingredients leading to SE-emission.

Più di un secolo dopo la scoperta dell’elettrone, esistono ancora domande fondamentali ed irrisolte, riguardanti il meccanismo di generazione-espulsione degli onnipresenti elettroni secondari (SEs) da una superficie di un solido. L’emissione di elettroni secondari (SEE) svolge un ruolo importante in una vasta gamma di applicazioni tecnologiche e casi scientifici. In particolar modo, i meccanismi di interazione, generazione ed emissione di questi elettroni a bassa energia da superfici hanno acquisito sempre più importanza. Questa tesi è focalizzata sull’emissione di elettroni indotta da elettroni incidenti e riporta sulla dissezione di tale aggrovigliato processo studiato con l’aiuto di strumenti spettroscopici di crescente finezza; misuranti sezioni d’urto differenziali con un crescente grado di differenziazione. A tal fine, è stata studiata l’interazione di LEEs con vari bersagli come allotropi di carbonio, superfici di alluminio e rame esibenti diversi ordini a lungo raggio, mediante misure di spettroscopia a singlola particella e a coppia di elettroni come anche misure di resa totale di elettroni (TEY).

Misurare il TEY di un materiale è necessario per ottenere una risposta quantitativa a quanti elettroni vengono effettivamente emessi e/o generati quando un elettrone incidente si avvicina alla superficie di un solido. Nel regime a bassa energia (LE), è stato dimostrato che la risposta TEY di un materiale è costituita dall’interazione di riflettività ed emissività del bersaglio, entrambe dettate dalla struttura a banda del solido. Tecniche spettroscopiche basate su misurazioni differenziali in energia ed in angolo degli elettroni emessi dalla superficie, come la perdita di energia di elettroni in riflessione risolta in angolo e la spettroscopia di emissione di elettroni secondari (REELS e SEES) sono state impiegate per ottenere informazioni doppiamente differenziali sulla interazione di elettroni nel solido in dipendenza di questi due parametri. Nella spettroscopia in coincidenza (e,2e) il rilevamento di coppie di elettroni correlate consente di districare i principali meccanismi di collisione rilevanti per SEE, discriminando tra i possibili canali di eccitazione. Questo tipo di misurazione – basato sul principio di “one electron in–two electrons out” – rappresenta il modo più efficace per scomporre la cascata di secondari nei suoi costituenti, perché solo quei secondari, che vengono espulsi in coincidenza ad uno specifico canale di perdita, selezionato da una cinematica di collisione dell’elettrone primario, viene rilevato. In particolare, misurando queste coppie di elettroni correlate permette di individuare il ruolo fondamentale degli stati iniziale e finale dell’evento ionizzante.

Gli allotropi di carbonio sono stati scelti come bersagli poiché sono importanti nelle applicazioni tecnologiche in cui sia la minimizzazione che la massimizzazione della resa di SEs rappresentano un problema rilevante. I canali caratteristici di eccitazione rappresentati da modi collettivi, vale a dire i plasmoni, sono noti per svolgere un ruolo sostanziale nel processo di generazione ed emissione di SEs a bassa energia, motivo per cui è stato scelto l’alluminio – un metallo ad elettroni quasi-liberi (NFE) – poiché in questo bersaglio i plasmoni sono noti per rappresentare il meccanismo di diffusione anelastica dominante. Sono state impiegate diverse facce cristalline del rame per ottenere ulteriori informazioni sulla rilevanza della struttura elettronica nel meccanismo di SEE.

Questa esauriente indagine ha permesso di individuare i processi elementari che devono essere considerati per la comprensione della probabilità di generazione dei SEs, che tiene pienamente conto sia della conservazione dell’energia che del momento durante la collisione, sia della struttura a banda del solido. I risultati raccolti dimostrano che singoli eventi di diffusione ionizzante, assistiti da eccitazioni collettive, costituiscono uno degli ingredienti fondamentali che portano all’emissione SEs.